STUDI TEORITIS ADSORPSI, DISOSIASI DAN DIFUSI MOLEKUL HIDROGEN PADA KLUSTER MAGNESIUM TERDOPING PALADIUM MENGGUNAKAN PENDEKATAN DENSITY FUNCTIONAL THEORY (DFT)

LINING HASPIAN, Dr. rer. nat. Ria Armunanto, M.Si

2014 | Tesis | S2 Ilmu Kimia

Pada penelitian ini dilakukan studi teoritis adsorpsi, disosiasi dan difusi molekul hidrogen pada kluster magnesium terdoping paladium menggunakan pendekatan density functional theory (DFT). Model kluster Mg didesain mengikuti struktur kristal Mg hcp (hexagonal close packed) dengan ukuran bervariasi yang dioptimasi menggunakan metode DFT fungsi B3PW91, PBEPBE dan LSDA. Pemilihan model kluster Mg berdasarkan parameter energi kisi eksperimen. Model kluster yang sesuai dengan parameter dipelajari model interaksinya. Hasil penelitian menunjukkan bahwa model kluster Mg dengan jumlah 36 atom Mg memenuhi syarat sebagai model kluster Mg untuk permodelan karena memiliki energi kisi prediksi yang paling mendekati hasil eksperimen yakni -27,81 kkal.mol-1 menggunakan metode DFT fungsi LSDA. Doping atom paladium pada permukaan kluster meningkatkan kekuatan interaksi adsorpsi atom H pada posisi on-top di Pd dan interaksi adsorpsi melemah pada posisi on-top di Mg, bridge, hcp (hexagonal closed packed) dan fcc (face centre cubic). Prediksi energi aktivasi disosiasi molekul H2 pada kluster Mg murni 38,83 kkal.mol-1 dan menurun menjadi 9,56 kkal.mol-1 setelah terdoping Pd. Energi difusi atom H pada kluster Mg terdoping kurang negatif dibandingkan energi difusi atom H pada kluster Mg dan energi aktifasi untuk difusi atom H pada kluster Mg murni meningkat setelah terdoping Pd pada pergerakan fcc-permukaan menuju fcc-dalam berturut-turut adalah 9,65 kkal.mol-1 dan 22,20 kkal.mol-1.

In this research, theoretical study of hydrogen molecules adsorption, dissociation and diffusion on magnesium clusters doped palladium using density functional theory (DFT) approximation was performed. Cluster models of Mg are designed following the structure of crystalline Mg hcp (hexagonal close packed) with varying sizes, and optimized using B3PW91, PBEPBE and LSDA function of DFT method. Selection of cluster models of Mg was based on the experimental lattice parameters of energy. The cluster models compatibility with the parameters of the interactions model will be studied. The results showed that the Mg model clusters with 36 Mg atoms qualify as a form of magnesium for modeling because it has a prediction lattice energy that comes closest to the experimental results, -27.81 kcal.mol-1, using LSDA function of DFT methods. Doping palladium atoms on the surface of the cluster increases the strength of the interaction of adsorption at on-top position interaction in Pd and interaction adsorption weakened on-top position in Mg, bridge, hcp (hexagonal closed packed) and fcc (face centre cubic). The predicton of activation barrier of H2 dissociation on pure Mg cluster is -38.83 kcal.mol-1 and decreased to 9.56 kcal.mol-1 after the Pd doped. Energy diffusion of H on Mg doped clusters are less negative than the energy diffusion of H on Mg clusters and activation barrier for diffusion of H on pure Mg clusters increased after the Pd doped on

Kata Kunci : Kluster Mg, paladium, hidrogen, DFT, LSDA, adsorpsi, disosiasi, difusi