REMOVAL OF HUMAN PHARMACEUTICALS FROM EFFLUENTS OFWASTEWATER TREATMENT PLANT USING BIOFILTER SYSTEMS

AL IMROATUL AZIZAH, Prof. Dr. Endang Tri Wahyuni, M.S.

2012 | Tesis | S2 Ilmu Kimia

Dalam penelitian ini telah dipelajari penggunaan biofiltrasi sebagai alternatif perlakuan lanjutan di Pusat Pengolahan Air Limbah untuk menghilangkan mikropolutan berupa senyawa-senyawa obat. Senyawa-senyawa obat ini dapat berasal dari sisa obat yang tidak termetabolisir dalam tubuh sehingga terekskresi dalam bentuk senyawa asalnya, atau dari pembuangan sisa obat yang sudah kadaluwarsa ke dalam saluran pembuangan air domestik. Sampel yg digunakan dalam penelitian ini adalah efluen dari Pusat Pengolahan Air Limbah di kota Braunschweig, Jerman, yang dicurigai masih mengandung senyawa-senyawa obat. Dalam penelitian ini digunakan 3 jenis biofilter yang masing-masing mengandung material penyokong berupa karbon aktif, lignit, dan basalt secara terpisah. Material-material tersebut sebelumnya telah dipaparkan dengan activated sludge sehingga diharapkan terbentuk lapisan yg aktif secara biologis (biofilm) pada permukaan material tersebut. Terbentuknya biofilm ini diharapkan akan dapat mendegradasi mikropolutan, termasuk senyawa-senyawa obat yang masih terdapat dalam efluen Pusat Pengolahan Air Limbah. Analisis terhadap air limbah efluen untuk mengetahui konsentrasi senyawasenyawa obat di dalamnya dilakukan menggunakan Liquid Chromatography Tandem Mass Spectrometry (LC-MS/MS), yang didahului oleh proses prekonsentrasi menggunakan Solid Phase Extraction (SPE). Selanjutnya dilakukan uji adsorpsi 11 senyawa target pada karbon aktif sebagai upaya untuk membedakan penghilangan senyawa obat melalui adsorpsi dan degradasi dalam sistem biofilter. Kemudian dilakukan eksperimen menggunakan ketiga sistem biofilter, melibatkan 4 senyawa obat (sulfamethoxazole, carbamazepine, diclofenac dan ibuprofen) yang diamati penurunan konsentrasinya dalam durasi waktu tertentu. Ekstraksi menggunakan pelarut organik juga dilakukan terhadap material biofilter karbon aktif sebagai upaya untuk memperoleh kembali senyawa obat yang teradsorb dalam material tersebut. Hasil analisis terhadap sampel air limbah menunjukkan bahwa dari 11 senyawa target yg diuji, konsentrasi yang relatif tinggi ditemukan untuk diclofenac dan carbamazepine yaitu sebesar 2,75 dan 2,62 μg/L. Hasil uji adsorpsi menunjukkan bahwa 2 g karbon aktif mampu secara efektif menghilangkan 11 senyawa obat secara bersamasama, dalam 200 mL air limbah dengan konsentrasi spiking masing-masing senyawa sebesar 4 μg/L, dengan adanya Natural Organic Matter (NOM) dalam waktu 3 jam. Hasil percobaan pada ketiga sistem biofilter menunjukkan bahwa secara umum biofilter yang digunakan dalam penelitian ini telah mampu secara efektif menghilangkan 4 senyawa obat (dengan konsentrasi spiking sebesar 4 μg/L) dari efluen Pusat Pengolahan Air Limbah. Penghilangan yang efektif terutama teramati pada biofilter yang mengandung karbon aktif dan lignit, dimana lebih dari 90 % konsentrasi senyawa-senyawa target dapat dihilangkan setelah berada di dalam sistem selama 1 hari. Performa yang sangat baik ini tidak teramati pada biofilter yang mengandung basalt, mengindikasikan pentingnya peranan sifat adsorpsi material penyokong dalam penghilangan senyawa-senyawa target. Meskipun demikian, berkurangnya konsentrasi diclofenac dalam sistem basalt merupakan indikasi bahwa material tersebut memang aktif secara biologis. Dalam percobaan ekstraksi yang dilakukan terhadap material biofilter karbon aktif ditemukan adanya carbamazepine sebesar 353 ng/g adsorben yang juga menunjukkan pentingnya peran adsorpsi dalam pengoperasian biofilter.

In this research, biofiltration was studied as an alternative advanced treatment in the Wastewater Treatment Plant (WWTP), to remove micropollutants particularly pharmaceutical compounds. These compounds may come from medicines that are not metabolized by the human body, thus excreted in the form of its unchanged parent compound or from the disposal of unused or expired drugs into the sewage system. The water sample used in this research was the effluent from the WWTP of Braunschweig, suspected to still contain low concentrations of human pharmaceuticals. Three biofilter systems were used, separately containing activated carbon, lignite and basalt as support materials. These materials were initially treated with activated sludge, thus a biologically active layer (biofilm) is expected to cover the surface of the support material. The formation of this biofilm is expected to be able to degrade micropollutants, including pharmaceutical compounds that are still present in WWTP effluents. Analysis was performed on the WWTP effluent to measure the concentrations of target compounds using Liquid Chromatography Tandem Mass Spectrometry (LCMS/ MS). Before analysis, pretreatment of each sample was performed using Solid Phase Extraction (SPE). Afterwards, adsorption tests were carried out as an attempt to discriminate adsorption and degradation removal pathways occurring in the biofilter systems. Then, experiments were performed on the 3 biofilters, involving 4 compounds (sulfamethoxazole, carbamazepine, diclofenac and ibuprofen) in which the decrease of concentration was observed during a period of time. Extraction using organic solvents were also performed on the activated carbon biofilter material as an effort to recover target compounds that may still be present in the material. Analysis of the WWTP effluent showed that out of the 11 target compounds, diclofenac and carbamazepine were found at relatively high concentrations of 2.75 and 2.62 μg/L, respectively. Results of adsorption tests showed that activated carbon was able to effectively remove 11 pharmaceutical compounds in 200 mL of wastewater with a spiking level of 4 μg/L for each compound, in the presence of Natural Organic Matter (NOM), using 2 g of adsorbent, in 3 hours. Meanwhile, the biofilter systems used in this research was generally able to effectively remove environmentally relevant concentrations of the 4 target compounds from WWTP effluents. High and rapid removal of the target compounds was observed particularly in the activated carbon and lignite biofilter in which more than 90% of the target compounds were removed after 1 day. The relatively low performance of the basalt biofilter is an indication of the important role of adsorption properties of the material in the removal of the target compounds. However, the removal of diclofenac from the basalt biofilter is an indication that the material is indeed biologically active. Results for the extraction of the activated carbon biofilter material showed carbamazepine as the only target compound detected at concentration of 353 ng/g adsorbent, also indicating the important role of adsorption in the operation of the biofilters

Kata Kunci : Human Pharmaceuticals,effluents ofwastewater threatment plant, biofilter system