MIGRASI ZIRKONIUM DAN HAFNIUM PADA TUMPUKAN RESIN ANION DALAM RANGKA SIMULASI PEMISAHANNYA DENGAN KROMATOGRAFI ANULAR

GDE PANDHE WISNU SUYANTARA, Prof. Ir. Wahyudi Budi Sediawan, S.U., Ph.D,

2012 | Tesis | S2 Teknik Kimia

Zirkonium memiliki sifat anti korosi dan titik lebur yang tinggi. Selain itu sifat zirkonium yang memiliki daya jerap netron per satuan luas penampang yang rendah menyebabkan zirkonium dapat digunakan sebagai salah satu bahan pelapis bahan bakar nuklir menggantikan silikon karbida (SiC). Zirkonium sebagai pelapis bahan bakar nuklir harus memiliki kadar hafnium yang sangat rendah yaitu 0,01% atau 100 ppm. Hal ini disebabkan karena hafnium memiliki daya jerap netron per satuan luas penampang sekitar 470 kali lebih besar dari zirkonium sehingga akan mengganggu efektifitas reaksi fisi nuklir. Selain itu hafnium dapat dimanfaatkan sebagai salah satu bahan batang pengendali reaksi fisi nuklir. Hal ini menyebabkan pemisahan hafnium dan zirkonium penting untuk dilakukan. Namun, pemisahan zirkonium dan hafnium sangat sulit untuk dilakukan karena kesamaan sifat kimia dan jari-jari ion. Berbagai metode pemisahan telah dikembangkan, salah satunya adalah dengan menggunakan kromatografi anular kontinyu (KAK) dengan menggunakan resin kation. KAK merupakan bentuk kontinyu kolom penukar ion batch. Efektifitas pemisahannya sangat bergantung pada perbedaan difusivitas dan afinitas adsorpsi fasa gerak terhadap fasa diam. Pada penelitian ini dipelajari kesetimbangan zirkonium dan hafnium pada resin anion Dowex 1 X8 secara batch. Selain itu dalam penelitian ini juga ditentukan difusivitas zirkonium dan hafnium pada tumpukan resin anion Dowex 1 X8. Simulasi pemisahan zirkonium dan hafnium menggunakan kromatografi anular dengan pendekatan model matematis serta pengaruh dari laju umpan dan eluen, kecepatan putaran dan tinggi resin terhadap hasil pemisahan juga dipelajari dalam penelitian ini. Tiga model kesetimbangan isotermal diajukan untuk mendekati data kesetimbangan. Kesetimbangan zirkonium dan hafnium pada resin anion Dowex 1 X8 dapat didekati dengan model koefisien distribusi. Koefisien distribusi untuk zirkonium dan hafnium masing-masing 6,16x10-3dm3/g resin dan 4,72x10-3dm3/g resin. Difusivitas zirkonium dan hafnium ditentukan dengan menggunakan kolom bahan isian resin anion Dowex 1 X8. Dua model matematis diajukan untuk mendekati data percobaan yaitu model berbasis proses kecepatan (RBM) dan model berbasis kesetimbangan (EBM). Hasil olah data menunjukkan pendekatan dengan RBM memberikan hasil pendekatan yang lebih baik daripada EBM. Difusivitas zirkonium dan hafnium masing-masing 8,78x10-5cm2/s dan 7,32x10-5cm2/s sementara koefisien transfer massa keseluruhan untuk zirkonium dan hafnium masing-masing sebesar 2,35x10-21/s dan 1,11x10-21/s. Hasil simulasi pemisahan zirkonium dan hafnium menggunakan kromatografi anular menunjukkan bahwa zirkonium dan hafnium dapat dipisahkan dengan menggunakan kromatografi anular dengan diameter 20 cm dan tinggi resin 20 cm sedangkan laju alir aksial dan kecepatan putaran yang digunakan masing-masing sebesar 0,03 cm/s dan 0,209 rad/menit.

Zirconium is non-corrosive material and has high melting point. Due to its low neutron capture cross section, zirconium can be used as cladding material replacing silicon carbide (SiC) in nuclear fuel kernel. As cladding material, hafnium content in zirconium must be below 0.01% or 100 ppm. This because hafnium has neutron capture cross section 470 higher than zirconium. This property of hafnium will disturb the fission nuclear reaction. Beside that hafnium can be used as controlling rod materials so the separation of these two materials is very important. However, zirconium and hafnium are very difficult to separate due to similarity in their chemical properties and ionic radii. Separation method based on differences in adsorption properties has been applied such as continuous annular chromatography (CAC) using cation resin. The separation effectiveness strongly depends on diffusivity and adsorption affinity of components in the bed of resin. In this work, adsorption constant of components in Dowex 1 X8 anion resin were determined by using batch experiment. Beside that the diffusivities of each component through the resin bed also determined in this work. The separation of zirconium and hafnium using annular chromatography was simulated. The effect of feed and eluent flowrate, rotation speed and height of resin on CAC resolution was studied in order to suggest the optimum condition for separation process. Three different isotherm equilibrium models were proposed in order to fit the equilibrium experimental data. Simulation showed that distribution equilibrium model could fit the experimental data very well. The distribution coefficient for zirconium and hafnium were 6.16x10-3dm3/g resin and 4.72x10-3dm3 /g resin respectively. A column glass resin was used to determine the diffusivities of zirconium and hafnium. Two mathematical models were proposed such as rate-based model (RBM) and equilibrium-based model (EBM) to fit the experimental data. Simulation result showed that the RBM could fit the experimental data better than EBM. The diffusivities of zirconium and hafnium were 8.78x10-5cm2/s and 7.32x10-5cm2/s respectively. Meanwhile the overall mass transfer coefficient of zirconium and hafnium were 2.35x10-21/s and1.11x10-21/s respectively. The simulation result of separation zirconium and hafnium using CAC based on equilibrium model showed that zirconium and hafnium could be separated using CAC with diameter 20 cm and 20 cm of resin height. The feed and eluent flowrate was 0.03 cm/s and the rotation speed was 0.209 rpm.

Kata Kunci : kesetimbangan, adsorpsi, difusivitas, simulasi, kromatografi anular, anion