PEMBUATAN MCM-48 TERCANGKOK GUGUS AMINE DARI SILIKA LIMBAH PADAT GEOTERMAL UNTUK PENJERAP KARBONDIOKSIDA

Maria Christina Prihatiningsih, Ir. Imam Prasetyo, M.Eng.,Ph.D

2012 | Tesis | S2 Teknik Kimia

hal tertentu karbondioksida merupakan kontaminan yang tidak diinginkan keberadaannya. Karena itu orang mulai mengusahakan pengurangan laju emisi CO2. Tujuan penelitian ini adalah membuat material mesopori MCM-48 tercangkok gugus amine sebagai penjerap CO2 dengan perkursor Si yang berasal dari limbah padat geotermal. Studi tentang teknik penangkapan dan pemisahan karbondioksida (CO2 capture) yang dipilih adalah teknik penjerapan kimia menggunakan material MCM-48 tercangkok gugus amine (MCM-48-NH2). Tahapan dari penelitian ini meliputi ekstraksi limbah padat geotermal menggunakan larutan NaOH 1−3 N, kemudian larutan natrium silikat yang dihasilkan digunakan sebagai prekursor silika untuk sintesis MCM-48. Material mesopori MCM-48 disintesis dengan menggunakan rute campuran surfaktan kationik/nonionik yaitu Cetyltrimethylammonium Bromide (CTAB) dan surfaktan nonionik Triton X-100 sebagai templat. Proses sintesis MCM-48 dilakukan dengan teknik kristalisasi oleh templat kristal cair (liquid crystal templating) pada kondisi hidrotermal. Parameter yang dipelajari dalam sintesis MCM-48 adalah suhu, rasio surfaktan/Si, dan pengendalian pH. Material MCM-48 dikalsinasi pada suhu 550 °C untuk menghilangkan templat dan membentuk pori-pori. Modifikasi dinding pori MCM-48 dilakukan dengan metode post-synthesis grafting yaitu pencangkokan senyawa APTES atau 3-triethoxysilylpropanamine pada MCM-48 hasil sintesis terkalsinasi. Pencangkokan gugus amine pada substrat MCM-48 dilakukan dengan teknik refluks menggunakan toluen dan penambahan air yang terkendali. Parameter yang dipelajari adalah jumlah APTES dan waktu curing. Kondisi terbaik untuk menghasilkan material MCM-48 dengan struktur kubik bikontinu adalah pada suhu proses 100°C, rasio CTAB/Si 0,25, dan pada kondisi pengendalian pH=10. Luas permukaan spesifik tertinggi dari material MCM-48 adalah 831,8 m2/gram, volume pori 0,924 cc/gram dan diameter pori rata-rata 3,15 nm. Struktur dan jumlah gugus fungsional amine pada permukaan substrat MCM-48 berpengaruh pada kapasitas dan afinitas penjerapan CO2. Dari penelitian ini, dihasilkan material MCM-48-NH2 yang terbaik dari pencangkokan substrat MCM-48 (yang mempunyai luas permukaan spesifik 755,3 m2/g) adalah dengan menggunakan APTES sebanyak 2 mL/gram substrat, dan waktru curing 20 jam. Material MCM-48-NH2 tersebut mempunyai kapasitas penjerapan CO2 (pada tekanan ∼ 1,5 bar) tertinggi sebesar 2,64 mmol/gram adsorben. Dengan menggunakan model isoterm Toth, material MCM-48-NH2 tersebut mempunyai nilai-nilai kapasitas penjerapan maksimum 3,3221 mmol/gram, konstanta b (yang mengindikasikan parameter afinitas) 4,4512, dan konstanta t (yang mengindikasikan parameter heterogenitas) 0,9871. Nilai panas isosterik penjerapan (ΔHads) CO2 untuk material MCM-48-NH2 itu adalah −59,400 kJ/mol.

Carbon dioxide (CO2) is a naturally occurring chemical compound composed of two oxigen atoms to a single carbon atom. In certain cases carbon dioxide is the undesired contaminants. Therefore people begin to reduce of CO2 emission rate in the world. The objective of the research was to synthesized MCM-48 amine grafted mesoporous material for CO2 adsorption by using geothermal sludge as silica precursor. The techniques of this CO2 separation or CO2 capture was chemisorption of CO2 by using MCM-48 amine grafted mesoporous material. The experimental steps in this study include the extraction of geothermal solid waste using 1-3 NaOH solution, then the resulting sodium silicate solution was used as silica precursor for the synthesis of MCM-48. MCM-48 mesoporous material was synthesized by using cationic/nonionic surfactants mixture route. Cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) was used as cationic surfactant and Triton X-100 was used as nonionic surfactant. The MCM-48 synthesis process was conducted by using liquid crystal templating system at hydrothermal condition. The parameters studied in the MCM-48 synthesis were the temperature process, the surfactant-silica ratio, and pH control. The synthesized MCM-48 was calcined at a temperature of 550°C to remove the template and to form pores onto the MCM-48 wall. Modification was conducted by post synthesis grafting methods using APTES or 3-triethoxysilylpropanamine compound onto the MCM- 48 pores walls. The parameters studied were the amount of grafted APTES and curing time. The most suitable condition to produce the MCM-48 material with cubic bicontinous structure was at temperature hidrothermal process of 100°C, the ratio of CTAB/Si = 0.25, and the control conditions of pH-10. The highest specific surface area of MCM-48 material was 831.8 m2/gram, pore volume of 0.924 cc/g and average pore diameter of 3.15 nm. The structure and amount of amine functional groups on the surface of MCM-48 substrate influence on the CO2 adsorption capacity and affinity. From this study, the best material MCM-48-NH2 had been generated from the substrate MCM-48 (which had a specific surface area of 755.3 m2 / g) by using APTES as much as 2 mL/g substrate, and curing time of 20 hours. The highest CO2 adsorption capacity of the MCM-48-NH2 material was (at a pressure of ~ 1.5 bar) 2.64 mmol/g adsorbent. By using the Toth isotherm model, the MCM-48-NH2 material had a maximum adsorption capacity of 3.221 mmol/g, the b constante (which indicates the affinity parameter) of 4.4512, and the t constante (which indicates the heterogeneity parameter) of 0.9871. The isosteric heat adsorption (ΔH ads) value of CO2 by MCM-48-NH2 material was −59.40 kJ/mol.

Kata Kunci : MCM-48, pencangkokan amine, penjerap CO2, limbah padat