Reaksi Hidrodenitrogenasi Piridin menggunakan katalis Pt-Pd/Zeolit alam

KADARWATI, Sri, Dr. Triyono, SU

2007 | Tesis | S2 Ilmu Kimia

Telah dipelajari reaksi hidrodenitrogenasi (HDN) piridin menggunakan katalis Pt-Pd/zeolit alam. Pembuatan katalis dilakukan dengan metode impregnasi menggunakan PtCl4 and PdCl2 sebagai sumber Pt dan Pd. Karakterisasi katalis sebelum dan setelah reaksi HDN meliputi penentuan keasaman katalis, luas permukaan spesifik, volume total pori, dan rerata jejari pori. Penentuan keasaman katalis dilakukan dengan metode adsorpsi NH3, sedangkan pengukuran luas permukaan spesifik, volume total pori, dan rerata jejari pori dilakukan dengan alat gas sorption analyzer NOVA-1000. Reaksi HDN secara termal juga dilakukan untuk membuktikan bahwa penggunaan katalis memberikan pengaruh yang signifikan terhadap laju reaksi HDN. Aktivitas katalis dan efek termal pada reaksi HDN piridin diuji dengan menggunakan reaktor sistem alir. Temperatur reaksi divariasikan antara 300 dan 390oC untuk reaksi katalitik dan 260 sampai 450oC untuk reaksi termal dengan rentang temperatur masing-masing 10 dan 20oC. Produk reaksi dianalisis menggunakan GC dan GC-MS. Hasil analisis menunjukkan bahwa reaksi HDN dengan katalis Pt-Pd/zeolit alam memberikan konversi yang lebih tinggi dengan energi pengaktifan Ea yang lebih rendah daripada reaksi HDN secara termal. Konversi terbesar pada reaksi HDN piridin dicapai dengan katalis Pt-Pd/zeolit alam pada temperatur 350oC sebesar 15,75%. Dengan menggunakan persamaan Arrhenius untuk hubungan antara k dengan T, diperoleh harga Ea reaksi HDN piridin secara termal pada paparan temperatur 260-340oC dan 350-450oC masing-masing sebesar 21,20 dan 13,46 kJ/mol dengan harga A masing-masing sebesar 46,35 dan 23,04 menit-1, sedangkan harga Ea reaksi HDN piridin dengan katalis pada paparan temperatur 300-350oC dan 350oC-390oC masing-masing sebesar 69,82 dan (-48,85) kJ/mol dengan harga A masing-masing sebesar 3,4x106 dan 4,35 menit-1. Penurunan luas permukaan spesifik, volume total pori, dan keasaman katalis teramati setelah katalis digunakan untuk 1 kali run reaksi HDN piridin.

The hydrodenitrogenation (HDN) of pyridine using Pt-Pd/zeolite catalyst has been studied. The catalyst was prepared by impregnation method using PtCl4 and PdCl2 as the precursor of Pt and Pd, respectively. The characterization of catalyst was conducted, including the acidity, specific surface area, total pore volume, and average pore radius of catalyst. The catalyst acidity was determined by NH3 adsorption, whereas the specific surface area, total pore volume and average pore radius were measured by gas sorption analyzer NOVA-1000. The thermal HDN of pyridine was carried out to prove that the use of catalyst had a significant effect on the rate of HDN reaction. The activity of catalyst and thermal effect on pyridine HDN were evaluated in a flow reactor system. Reaction temperature was varied between 300 and 390oC for catalytic reaction and 260 and 450oC for thermal reaction with the increase of 10 and 20oC, respectively. The products were analyzed by gas chromatography and gas chromatography-mass spectroscopy (GC and GC−MS) methods. The results showed that the catalytic reaction of HDN gave better conversion and lower activation energy than that of thermal reaction. The highest conversion of pyridine HDN was observed at 350oC using the catalyst (15.75%). By using Arrhenius equation for k as a function of T, the activation energy Ea of thermal pyridine HDN at temperature of 260-350oC and 350-450oC were 21.20 and 13.46 kJ/mol, respectively, with pre-exponential factor A of 46.35 and 23.04 minutes-1, respectively. Whereas Ea of pyridine HDN using the catalyst at temperature of 300-350oC and 350-390oC were 69.82 and (- 48.85) kJ/mol respectively with A of 3.4x106 and 4.35 minutes -1, respectively. The decreasing of specific surface area, total pore volume and acidity of catalyst were observed after used on once of pyridine HDN.

Kata Kunci : Hidrodenitrogenasi (HDN),Piridin,Katalis Pt,Pd/Zeolit Alam, hydrodenitrogenation, pyridine, Pt-Pd/zeolite catalyst