Preparasi Katalis Ni/ZSM-5 dari Limbah Baterai Li-Ion NMC Tereduksi NaBH4 dan Asam Sitrat dengan Impregnasi Semprot untuk Hydrotreating Minyak Nyamplung Menjadi Bio-Jet Fuel

Afifah Hasna Salsabilla, Prof. Dra. Wega Trisunaryanti, M.S., Ph.D. Eng.;Prof. Dr. Triyono, S.U.

2026 | Skripsi | KIMIA

Preparasi katalis Ni/ZSM-5 telah dilakukan menggunakan metode impregnasi semprot dengan bantuan gelombang ultrasonik. Penelitian ini bertujuan untuk mempelajari pengaruh reduktor asam sitrat dan NaBH4 pada tahap preparasi katalis dalam menentukan karakteristik, aktivitas dan selektivitas katalis. Penelitian ini juga mengevaluasi kinerja pemakaian berulang katalis Ni/ZSM-5 dalam proses hydrotreating minyak nyamplung menjadi bio-jet fuel. Penelitian ini menawarkan strategi berkelanjutan melalui penggunaan logam dari limbah baterai sebagai komponen katalis. Pengemban ZSM-5 diimpregnasi menggunakan metode semprot dengan prekursor logam Ni yang berasal dari limbah baterai Li-Ion NMC, kemudian kalsinasi dilakukan menggunakan gas N2. Selanjutnya, katalis direduksi dengan variasi reduktor asam sitrat dan NaBH4. Karakterisasi katalis dilakukan menggunakan instrumen XRD, FTIR, NH3-TPD, XPS, dan SEM-EDX. Pengujian reusability dilakukan hingga tiga kali pemakaian ulang. Proses hydrotreating minyak nyamplung dijalankan dalam reaktor semi-batch yang memiliki pemanas ganda pada rentang suhu 200-600 °C dengan laju alir H2 sebesar 20 mL/menit. Produk cair dianalisis menggunakan GC-MS, sementara katalis spent dikarakterisasi menggunakan SEM-EDX.

Variasi reduktor NaBH4 dan asam sitrat menunjukkan pengaruh berbeda terhadap ukuran kristalit, derajat kristalinitas, persentase logam Ni yang terdeteksi, dan keasaman total katalis. Pada katalis Ni/ZSM-5 reduksi NaBH4, diperoleh ukuran kristalit, derajat kristalinitas, persentase logam Ni yang terdeteksi oleh EDX, dan keasaman total masing-masing sebesar 14,8 nm; 42,07650%; 1,70%; dan 2,85 mmol/g. Sementara itu, pada katalis Ni/ZSM-5 reduksi asam sitrat, diperoleh nilai berturut-turut sebesar 28,9 nm; 56,15941%; 1,24%; 2,74 mmol/g. Keberadaan spesies Ni dan NiO teridentifikasi melalui analisis XPS pada katalis Ni/ZSM-5 reduksi NaBH4. Katalis Ni/ZSM-5 reduksi NaBH4 menghasilkan selektivitas dan yield bio-jet fuel terbaik dengan nilai masing-masing sebesar 85,63?n 51,98%. Selain itu, katalis tersebut masih mempertahankan selektivitas dan aktivitas yang relatif tinggi setelah digunakan tiga kali pemakaian ulang. Hasil tersebut menegaskan bahwa reduksi menggunakan NaBH4 dapat meningkatkan karakteristik fisikokimia dan akativitas katalitik Ni/ZSM-5 terhadap hydrotreating minyak nyamplung menjadi bio-jet fuel.

The Ni/ZSM-5 catalysts were prepared using an ultrasonic-assisted spray impregnation method. This study aimed to investigate the effects of citric acid and NaBH4 as reducing agents in catalyst preparation on the physicochemical characteristics, catalytic activity, and selectivity of the resulting catalysts. In addition, the reusability of the Ni/ZSM-5 catalyst was evaluated in the hydrotreating of nyamplung oil for bio-jet fuel production. This work also proposes a sustainable approach through the utilization of metals recovered from spent lithium-ion NMC batteries as catalytic components. The ZSM-5 support was impregnated via a spray method using a Ni precursor obtained from spent Li-ion NMC batteries, followed by calcination under an N2 atmosphere. Subsequently, the catalysts were reduced using either citric acid or NaBH4. Catalyst characterization was performed using XRD, FTIR, NH3-TPD, XPS, and SEM-EDX analyses. Reusability tests were conducted for up to three consecutive cycles. Hydrotreating of nyamplung oil was carried out in a semi-batch reactor equipped with upper and lower heaters at temperatures ranging from 200 to 600 °C under an H2 flow rate of 20 mL/min. The liquid products were analyzed using GC-MS, while the spent catalysts were characterized by SEM-EDX.

The variation in reducing agents exhibited significant effects on crystallite size, crystallinity degree, detected Ni content, and total catalyst acidity. For the NaBH4-reduced Ni/ZSM-5 catalyst, the crystallite size, crystallinity degree, Ni content detected by EDX, and total acidity were 14.8 nm, 42.07650%, 1.70%, and 2.85 mmol/g, respectively. In contrast, the citric acid-reduced Ni/ZSM-5 catalyst showed corresponding values of 28.9 nm, 56.15941%, 1.24%, and 2.74 mmol/g. XPS analysis confirmed the presence of both metallic Ni and NiO species on the NaBH4-reduced Ni/ZSM-5 catalyst. Among the prepared catalysts, NaBH4-reduced Ni/ZSM-5 catalyst exhibited the highest bio-jet fuel selectivity and yield, reaching 85.63% and 51.98%, respectively. Furthermore, this catalyst maintained relatively high selectivity and catalytic activity after three reuse cycles. These findings demonstrate that reduction using NaBH4 significantly improves the physicochemical properties and catalytic performance of Ni/ZSM-5 catalysts in the hydrotreating of nyamplung oil into bio-jet fuel.

Kata Kunci : asam sitrat, bio-jet fuel, hydrotreating, katalis Ni/ZSM-5, natrium borohidrida