Kajian Pelepasan Metronidazol dari Mineral Trioksida Agregat Putih Termodifikasi Hidroksiapatit dan Kitosan

Astuti Naviah Apriliani, Prof. Dr.rer.nat. Nuryono, M.S.

2025 | Tesis | S2 Ilmu Kimia

Mineral trioksida agregat putih (white mineral trioxide aggregate, WMTA) merupakan material yang banyak digunakan sebagai pengisi saluran gigi. Upaya peningkatan sifat mekanik, biokompatibilitas, dan antibakteri WMTA dalam penelitian ini dilakukan penambahan hidroksiapatit, kitosan dan antibiotik metronidazol. Penelitian ini bertujuan untuk mempelajari pelepasan metronidazol dari WMTA termodifikasi hidroksiapatit dan kitosan.

Material WMTA dibuat dengan metode sol-gel menggunakan prekursor CaCO₃, tetraetoksiortosilan (TEOS), Al(NO₃)₃.9H₂O, Bi₂O₃, dan NH₃ sebagai katalis. Hidroksiapatit 6?ri total berat WMTA ditambahkan, kemudian dihidrasi dengan larutan 4% kitosan dan metronidazol dengan perbandingan berat serbuk (gram) terhadap volume cairan (mL) 2:1. Pelet yang telah hidrasi direndam dalam saliva buatan dengan variasi waktu perendaman dari 1 hingga 24 jam. Material dikarakterisasi dengan teknik ATR-IR, XRD, dan SEM-EDX. Kandungan metronidazol dan pelepasan Ca²⁺ dianalisis dengan spektrofotometer UV-Vis dan AAS. Pengujian aktivitas antibakteri terhadap bakteri Gram negatif Pseudomonas aeruginosa (P. aeruginosa) dan bakteri Gram positif Enterococcus faecalis (E. faecalis) dilakukan menggunakan pelet dan larutan hasil perendaman material WMTA yang dihidrasi metronidazol (WMTA/MET), kombinasi metronidazol-kitosan (WMTA/MET-Ch), dan kombinasi hidroksiapatit-metronidazol-kitosan (WMTA/HA/MET-Ch) pada waktu perendaman 12 jam.

Hasil penelitian menunjukkan bahwa WMTA/HA/MET-Ch yang terhidrasi selama 3x24 jam meningkatkan sifat mekanik dari 8,06 menjadi 12,12 MPa. Perendaman WMTA selama 12 jam, menurunkan persentase massa hilang dari 9,35% menjadi 7,44%, menaikan pH dari 6,8 menjadi 8,80, dan menurunkan pelepasan Ca²⁺ dari 14,51 menjadi 11,81 ppm. Pelepasan metronidazol dari WMTA/MET, WMTA/MET-Ch dan WMTA/HA/MET-Ch mengikuti model kinetika Korsmeyer-Peppas. Penambahan hidroksiapatit, kitosan dan metronidazol memberikan aktivitas antibakteri P. aeruginosa dengan zona hambat sebesar 10,602 mm, lebih tinggi daripada WMTA (0 mm) dan lebih rendah daripada kontrol positif (33,00 mm, siprofloksasin).

White mineral trioxide aggregate (WMTA) is a material widely used as a dental filling material. In this study, efforts to improve the mechanical properties, biocompatibility, and antibacterial properties of WMTA were carried out by adding hydroxyapatite, chitosan, and the antibiotic metronidazole. This study aims to investigate the release of metronidazole from hydroxyapatite- and chitosan-modified WMTA.

The WMTA material was prepared using the sol-gel method with precursors CaCO?, tetraethoxyorthosilane (TEOS), Al(NO?)?·9H?O, Bi?O?, and NH? as a catalyst. Six percent hydroxyapatite of the total WMTA weight was added, then hydrated with a 4% chitosan and metronidazole solution at a powder weight (grams) to liquid volume (mL) ratio of 2:1. The hydrated pellets were immersed in artificial saliva with immersion times ranging from 1 to 24 hours. The material was characterized using ATR-IR, XRD, and SEM-EDX techniques. Metronidazole content and Ca2+ release were analyzed using UV-Vis spectrophotometry and AAS. Antibacterial activity testing against Gram-negative bacteria Pseudomonas aeruginosa (P. aeruginosa) and Gram-positive bacteria Enterococcus faecalis (E. faecalis) was conducted using pellets and solutions from the immersion of metronidazole-hydrated WMTA material (WMTA/MET), metronidazole-chitosan combination (WMTA/MET-Ch), and hydroxyapatite-metronidazole-chitosan combination (WMTA/HA/MET-Ch) at a 12-hour immersion time.

The results showed that WMTA/HA/MET-Ch hydrated for 3x24 hours increased mechanical properties from 8.06 to 12.12 MPa. Soaking WMTA for 12 hours reduced the percentage of mass loss from 9.35% to 7.44%, increased the pH from 6.8 to 8.80, and decreased Ca2+ release from 14.51 to 11.81 ppm.  The release of metronidazole from WMTA/MET, WMTA/MET-Ch, and WMTA/HA/MET-Ch followed the Korsmeyer-Peppas kinetic model. The addition of hydroxyapatite, chitosan, and metronidazole provided antibacterial activity against P. aeruginosa with an inhibition zone of 10.602±0.03 mm, higher than WMTA (0 mm) and lower than the positive control (33.00 mm, ciprofloxacin).

Kata Kunci : white mineral trioxide aggregate, hidroksiapatit, kitosan, metronidazol