NICKEL AND MOLYBDENUM RECOVERY FROM SPENT HYDROPROCESSING CATALYST USING AMMONIA AND AMMONIUM CARBONATE BASES LEACHING METHOD WITH H2O2 OXIDIZER

Elysa Umiati, Prof. Dra. Wega Trisunaryanti, M.S., Ph.D., Eng. ; Dr. Ir. Wawan Rustyawan, S.T., M.T.

2025 | Skripsi | KIMIA

        Pemulihan nikel dan molybdenum dari katalis hidroproses bekas penting untuk mendaur ulang logam berharga dari limbah industri. Penelitian ini fokus pada pemulihan Ni dan Mo dari katalis bekas (NiMo/y-Al2O3) dengan metode pelindian basa. Tujuan penelitian ini untuk mengoptimalkan proses pelindian dengan NH4OH dan (NH4)2CO3 dengan penambahan H2O2, menyelidiki model kinetika dan energi aktivasi, serta mensintesis nikel karbonat (NiCO3) melalui metode presipitasi. Penelitian ini mengkaji pengaruh berbagai parameter pelindian, seperti konsentrasi, rasio padat-cair (logam/pelarut), kecepatan pengadukan, suhu, dan waktu reaksi terhadap efisiensi terlindi Ni dan Mo. Untuk mencapai hal tersebut, penelitian ini melibatkan penentuan konsentrasi optimal, rasio padat-cair, kecepatan pengadukan, suhu, dan waktu. Alur proses mencakup perlakuan awal, seperti proses deoiling dan decoking pada katalis bekas. Eksperimen pelindian dilakukan di berbagai kondisi untuk mengidentifikasi parameter yang paling efektif. Analisis kinetika dilakukan menggunakan pendekatan reaksi pseudo-orde dan Shrinking Core Model (SCM) untuk memahami langkah pengendali laju dalam pelindian Ni dan Mo. Parameter yang paling efektif kemudian digunakan untuk sintesis NiCO3 melalui presipitasi.

Kondisi optimal untuk pemulihan Ni dan Mo menggunakan NH4OH + H2O2 adalah konsentrasi 15 %, rasio S/L 1:2, 300 rpm, dan suhu 60 ºC selama 120 menit dengan pemulihan Ni 95 ?n Mo 88%. Sedangkan penggunaan (NH4)2CO2 + H2O2 memberikan hasil optimal pada konsentrasi 15 %, rasio S/L 1:10, 400 rpm, dan suhu 60 ºC selama 120 menit dengan pemulihan Ni 25% and Mo 78%. Pemodelan kinetika dari kedua pendekatan dengan NH4OH + H2O2 dan (NH4)2CO2 + H2O2 menunjukkan bahwa reaksi mengikuti pseudo-orde pertama untuk Ni dan Mo. Model SCM mengikuti kontrol reaksi kimia pada pelindian Ni yang memiliki nilai energi aktivasi (Ea) sebesar 44 kJ/mol (NH4OH) dan 55 kJ/mol ((NH4)2CO2). Sebaliknya, pelindihan Mo dengan Ea sebesar 9 kJ/mol (NH4OH) mengikuti kontrol reaksi kimia, sedangkan dengan Ea sebesar 105 kJ/mol ((NH4)2CO2) mengikuti kontrol reaksi kimia dan difusi internal. Produk akhir yang dihasilkan adalah nikel karbonat hidroksida (Ni2(CO3)(OH)2) dengan kemurnian 87 %, yield sebanyak 93 %, dan efisiensi pemulihan Ni sebesar 95 %, yang menunjukkan potensinya untuk pemulihan nikel secara industri.

        Nickel and molybdenum recovery from spent hydroprocessing catalyst is crucial for reclaiming valuable metals from industrial waste. This research focuses on the recovery of Ni and Mo from spent catalyst (NiMo/y-Al2O3) using base leaching methods. The primary objective is to optimize the leaching process using NH4OH and (NH4)2CO3 with the addition of H2O2, to investigate the kinetic model and activation energy, and to synthesize nickel carbonate (NiCO3) through precipitation methods. The study examines the effects of various leaching parameters, such as concentrations, solid-to-liquid (metal/solvent) ratio, stirring speed, temperature, and reaction time on the efficiency of Ni and Mo extraction. To achieve the aims, the study involved determining the optimal concentration, solid-to-liquid (metal/solvent) ratio, stirring speed, temperature, and reaction time for both leaching processes. The process flow included pre-treatment, such as the deoiling and decoking process of the spent catalyst.  The leaching experiments were performed under varying conditions to identify the most effective parameters. Kinetic analysis was carried out using the pseudo-order reaction approach and the Shrinking Core Model (SCM) to understand the rate-controlling steps for Ni and Mo leaching. The most effective parameter was used for the synthesis of NiCO3 through precipitation.

The optimal conditions for Ni and Mo recovery using NH4OH + H2O2 were 15 % concentration, 1:2 of S/L ratio, 300 rpm, and 60 ºC for 120 minutes, with recovery of Ni 95 % and Mo 88 %. While using (NH4)2CO3 + H2O2, the optimum results at 15 % concentration, 1:10 of S/L ratio, 400 rpm, and 60 ºC for 120 minutes, with recovery of Ni 25 % and Mo 78 %. Kinetic modelling both of the NH4OH + H2O2 and (NH4)2CO3 + H2O2 approach the pseudo-first-order reaction for Ni and Mo. The SCM follows solid liquid product layer control for Ni leaching has an Ea value of 44 kJ/mol (NH4OH) and 55 kJ/mol ((NH4)2CO3). In contrast, Mo leaching with an Ea of 9 kJ/mol (NH4OH) follows chemical reaction control, while Ea value of 105 kJ/mol ((NH4)2CO3) follows chemical reaction and internal diffusion control. The final product is nickel carbonate hydroxide (Ni2(CO3)(OH)2) product had 87 % purity, with a yield of 93 %, and a recovery efficiency of Ni 95 %, demonstrating its potential for industrial nickel recovery.

Kata Kunci : leaching process, nickel carbonate, Ni and Mo recovery, SCM model, spent NiMo/y-Al2O3 catalyst