Studi Reduksi CO2 Menjadi CH3OH Melalui Jalur Karboksil Pada Permukaan ZrTiO4 (111) Terdoping Sulfur Dengan Teori Fungsi Kerapatan

WAFA' DZOFARI HILMY, Dr. Sc. Aulia Sukma Hutama, S.Si., M.Si.

2024 | Skripsi | KIMIA

Telah dikaji studi reduksi CO2 menjadi CH3OH pada permukaan ZrTiO4 (111) menggunakan teori fungsi kerapatan dengan tujuan untuk mempelajari pengaruh dopan sulfur terhadap kinerja fotokatalis ZrTiO4 (111) dan mempelajari mekanisme terbaik dari reaksi reduksi CO2 menjadi metanol melalui jalur karboksil. Pengaruh dopan S pada ZrTiO4 dapat dideteksi menggunakan metode Density Functional Theory (DFT) dengan koreksi Hubbard yang disingkat sebagai DFT+U. Model katalis ZrTiO4 (111) didesain menggunakan ekspansi 2 × 2 × 1. Salah satu atom O dipermukaan ZrTiO4 digantikan dengan atom S sebagai dopan yang diteliti pada penelitian ini. Perhitungan struktur geometri dilakukan dengan fungsi korelasi pertukaran PBEsol dengan metode Paw dalam basis set projected augment wave (PAW). Hasil penelitian menunjukan bahwa penambahan dopan S pada katalis ZrTiO4 terbukti dapat meningkatkan aktivitas katalitik reaksi reduksi karbondioksida menjadi metanol melalui jalur karboksil pada sinar tampak yang dibuktikan dengan adanya penurunan tahapan penentu laju reaksi pada katalis terdoping. Mekanisme terbaik reaksi reduksi karbondioksida menjadi metanol  pada katalis ZrTiO4-S yang didapatkan adalah *CO2 ? *COOH ? *CO ? *CHO ? *CH2O ? *CH2OH ? CH3OH.

A computational chemistry study has been carried out on the mechanism of the carbon dioxide reduction reaction to methanol on the surface of the ZrTiO4-S catalyst (111) using density functional theory to study the effect of the S dopant on the performance of the ZrTiO4 photocatalyst (111) and study the best mechanism of the CO¬2 reduction reaction to methanol via the pathway carboxyl. The influence of the S dopant on ZrTiO4 can be detected using the Density Functional Theory (DFT) method with Hubbard correction which is abbreviated as DFT+U. The ZrTiO4 (111) catalyst model is designed using 2×2×1 expansion. One of the O atoms on the surface of ZrTiO4 was replaced with an S atom as the dopant studied in this research. The geometric structure calculation was carried out using the PBEsol exchange-correlation function with the Paw method in the projected augment wave (PAW) basis set. The research results showed that the addition of S dopant to the ZrTiO4 catalyst was proven to increase the catalytic activity of the carbon dioxide reduction reaction to methanol via the carboxyl pathway in visible light as evidenced by a decrease in the potential determining step on the doped catalyst. The best reaction mechanism for reducing carbon dioxide to methanol on the ZrTiO4-S catalyst obtained is *CO2 ? *COOH ? *CO ? *CHO ? *CH2O ? *CH2OH ? CH3OH.

Kata Kunci : CO2, fotoreduksi, potential determining step, ZrTiO4