Kajian Sintesis Zeolitic Imidazolate Framework-8 Termodulasi Cetyltrimethylammonium Bromide dalam Metanol dan Studi Teoritis Interaksi dengan Karbon Dioksida
Fiska Dewi Wulandhani, Fajar Inggit Pambudi S.Si., M.Sc., Ph.D. ; Prof. Drs. Sri Juari Santosa, M.Eng., Ph.D.
2023 | Skripsi | KIMIA
Pada penelitian ini sintesis zeolitic imidazolate framework (ZIF-8) dengan penambahan modulator setiltrimetilamonium bromida (CTAB) serta studi potensi interaksinya dengan gas CO2 dikaji secara teoritis dan eksperimental. Penelitian ini bertujuan untuk mengkaji struktur dan morfologi ZIF-8 pada pelarut metanol dengan variasi penambahan modulator CTAB, dan mengetahui interaksi antara ZIF-8 dengan molekul CO2 dan CTAB. Sintesis ZIF-8 dilakukan dengan metode konvensional pada temperatur ruang. Sintesis CTAB-ZIF-8 dilakukan dengan variasi penambahan CTAB 0,025, 0,050 , 0,075, dan 0,1 mol. Fasa kristal material ZIF-8 hasil sintesis dikonfirmasi dengan XRD yang dilanjutkan dengan FTIR, FE- SEM, dan TEM. Interaksi CO2 dengan ZIF-8 dianalisis secara eksperimen dengan ex-situ FTIR dan secara teoritis melalui pemodelan dengan pendekatan Density Functional Theory (DFT).
Hasil penelitian menunjukkan bahwa material CTAB-ZIF-8 telah berhasil disintesis melalui metode konvensional pada temperatur ruang dengan wujud padatan serbuk berwarna putih dengan kristalinitas tinggi yang berukuran ±64 nm berdasarkan distribusi ukuran rata-rata dari citra FE-SEM. Nilai puncak karakteristik XRD dari material CTAB-ZIF-8 pada sudut difraksi (2?) sekitar 7,35° bersesuaian dengan bidang (110) yang mengindikasikan bentuk morfologi rhombic dodecahedron yang bersesuaian dengan hasil karakterisasi dari FE-SEM dan TEM. Penambahan CTAB tidak menyebabkan perubahan struktur pada ZIF-8 yang dilihat dari nilai unit sel sebesar 16,991 Å yang tidak mengalami perubahan signifikan. Hasil perhitungan ukuran dengan Williamson-Hall plot berkisar antara 44-80 nm yang bernilai tidak jauh berbeda dengan ukuran rata-rata dari citra FE-SEM. Pembentukan fase kristal ZIF-8 juga teramati dari munculnya serapan pada bilangan gelombang 421 cm-1 yang menunjukkan terjadi ikatan kovalen antara Zn2+ dengan ligan 2-metilimidazol. Berdasarkan perhitungan DFT diketahui interaksi intermolekuler yang stabil antara molekul CO2 dan CTAB-ZIF-8 terjadi pada posisi molekul CO2 dekat dengan gugus imidazol dan CTAB dengan energi interaksi sebesar -45,8 kJ/mol.
In this work, the synthesis of zeolitic imidazolate framework (ZIF-8) using cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) as modulator and its interaction with CO2 gas were investigated both theoretically and experimentally. This study is aims to examine the structure and morphology of ZIF-8 in methanol solvent with the addition of CTAB modulator, and analyze the interaction between ZIF-8 with CO2 molecule and CTAB. The synthesis of ZIF-8 was carried out by conventional method at room temperature. The synthesis of CTAB-ZIF-8 was carried out with variations of CTAB addition of 0.025, 0.050, 0.075, and 0.1 mol. The ZIF-8 crystal phase of the product was confirm by XRD. The ZIF-8 product was characterized by FTIR, FE-SEM, and TEM. The interaction of CO2 and ZIF-8 was determined through experimentally via ex-situ FTIR and theoretically by modeling with the Density Functional Theory (DFT) approach.
The results showed that CTAB-ZIF-8 material has been successfully synthesized through conventional methods at room temperature in the form of white powder solids with high crystallinity measuring ±64 nm based on average size distribution of FE-SEM images. The XRD peak values of CTAB-ZIF-8 material were observed at 2? 7.35° correspond to the (110) planes, which indicated the rhombic dodecahedron morphology which is consistent with the FE-SEM and TEM images. The addition of CTAB did not lead to structural changes in ZIF-8 as evidence by the unit cell value of 16.991 Å which undergo insignificant changes. The size calculation results with Williamson-Hall plot ranges around 40-80 nm which is closely resembles from the average size of the FE-SEM image. The formation of ZIF-8 was also observed from the presence of additional peak at 421 cm-1 in the IR spectra indicating the coordination between Zn2+ and 2-methylimidazolate. Based on DFT calculations, it is known that a stable intermolecular interaction between CO2 molecules and CTAB-ZIF-8 occurs at the position of CO2 molecules close to the imidazole and CTAB groups and it’s interaction energy was -45.8 kJ / mol.
Kata Kunci : CTAB, DFT, metal-organic frameworks, ZIF-8