Adsorpsi Metronidazol Dengan Adsorben FexOy/C dan Degradasinya Dengan Fenton Heterogen serta Ozonasi Katalitik

BUDI SATRIA P, Dr.-Ing Teguh Ariyanto. S.T., M.Eng.; Ir. Imam Prasetyo M.Eng., Ph.D

2022 | Tesis | MAGISTER TEKNIK KIMIA

Metronidazol merupakan salah satu obat antibiotik yang banyak digunakan pada pelayanan pengobatan di rumah sakit. Antibiotik ini digunakan untuk mengobati infeksi yang disebabkan oleh protozoa dan bakteri anaerob. Metronidazol sering ditemukan di beberapa perairan karena senyawa ini tidak dapat dihilangkan secara menyeluruh melalui pengolahan limbah konvensional sehingga residu metronidazol masih terdapat pada air limbah rumah sakit yang dibuang ke lingkungan. Senyawa metronidazol dapat berpotensi mencemari lingkungan perairan karena memiliki kelarutan yang tinggi di air dan sulit terdegradasi secara alami. Sehingga hal ini dapat menyebabkan berkembangnya bakteri yang resisten terhadap antibiotik, mengganggu reproduksi pada ikan dan inhibisi fotosintesis pada tanaman alga. Oleh karena itu, penelitian ini akan melakukan penghilangan senyawa metronidazol di air limbah simulasi dengan proses adsorpsi menggunakan material karbon berpori berbahan dasar polimer yang kemudian didegradasi dengan metode advanced oxidation processes (Fenton heterogen, ozon katalitik dan kombinasi keduanya). Metode ini memanfaatkan radikal hidroksil untuk mendekomposisi metronidazol yang dihasilkan dari reaksi antara oksidator (H2O2 dan O3) dengan katalis besi oksida yang diembankan ke dalam karbon berpori. Pada penelitian ini adsorben FexOy/C dibuat dari pirolisis polimer resorcinol-formaldehid yang diembani dengan garam Fe nitrat (Fe(NO3)3.9H2O) pada suhu 800oC dengan laju alir nitrogen 100 mL.min-1. Dari hasil pirolisis prekursor ini akan dihasilkan FexOy yang akan berperan sebagai katalisator pada reaksi Fenton dan karbon berpori yang berperan sebagai adsorben serta sebagai pengemban katalis. Material adsorben FexOy/C dikarakterisasi menggunakan N2-sorption analyzer, SEM-EDX, XRD dan TGA. Material adsorben diuji untuk menjerap senyawa metronidazol yang kemudian setelah itu senyawa metronidazol yang terjerap didegradasi dengan oksidator H2O2, O3 dan kombinasi keduanya. Pada proses oksidasi menggunakan H2O2, katalis Fe(II) akan dioksidasi oleh H2O2 menjadi Fe(III) dengan membentuk radikal hidroksil dan ion hidroksida. Radikal hidroksil yang terbentuk akan mendegradasi senyawa metronidazol yang telah terjerap Hasil karakterisasi dengan membandingkan prekursor polimer resorcinol formaldehid yang diembani dengan garam Fe nitrat dan tanpa diembani garam Fe nitrat menunjukkan bahwa adsorben yang dihasilkan dari kedua prekursor tersebut memiliki karakteristik yang berbeda. Pada hasil SEM adsorben FexOy/C menunjukkan permukaan yang berongga dan lebih seragam. Kemudian pada hasil EDX-nya menunjukkan kemunculan peak Fe yang membuktikan bahwa katalis besi oksida berhasil terembani. Berdasarkan hasil XRD fasa katalis besi oksida yang terbentuk ialah magnetite (Fe3O4). Kemudian dari hasil analisis N2-sorption menunjukkan bahwa adsorben FexOy/C memiliki luas permukaan spesifik 394 m2g-1 dan karbon kosong sebagai perbandingan memiliki luas permukaan spesifik sebesar 755 m2g-1. Pada percobaan adsorpsi, adsorben FexOy/C memiliki kapasitas maxium equilibrium uptake yang lebih besar daripada dengan adsorben karbon kosong yaitu 46,07 mg g-1 dan 39,97 mg g-1 dengan model yang paling mendekati model isoterm Langmuir. Pada percobaan degradasi, adsorben FexOy/C yang digunakan sebagai katalis mampu memfasilitasi pembentukan radikal hidroksil dengan ditandai penurunan konsentrasi H2O2. Selain itu hasil analisis degradasi menunjukkan konsentrasi metronidazol yang terurai mencapai lebih dari 90%. Berdasarkan hasil analisis kinerja karbon dengan melakukan pengujian berulang menunjukkan bahwa material FexOy/C hanya terjadi penurunan performa yang tidak signifikan (8-12 %) setelah dilakukan uji adsorpsi-degradasi secara berulang.

Metronidazole is an antibiotic drug that is widely used in hospital treatment. This antibiotic is used to treat infections caused by protozoa and anaerobic bacteria. Metronidazole can be found in the aquatic environment because it cannot be completely removed by conventional sewage treatment. Studies showed that metronidazole compounds in an aquatic system could have serious effects i.e., antibiotic-resistant microbes, the change of fish reproduction and inhibition of photosynthesis. This work presents a study of elimination metronidazole by adsorption process and several advanced oxidation processes (heterogeneous Fenton, catalytic ozonation). Porous carbon material was synthesized by pyrolysis of resorcinol-formaldehyde with the addition of (Fe(NO3)3.9H2O) and was carbonized at temperature 800oC under flowing nitrogen (100 mL.min-1). The properties of porous carbon were characterized by N2-sorption analyzer, SEM-EDX, XRD and TGA. After being characterized, the material adsorben was used to adsorb metronidazole. Finally, FexOy/C material was contacted with H2O2 and O3 to produce hydroxyl radicals. In the oxidation process using H2O2, the Fe(II) will be oxidized by H2O2 to Fe (III) by forming hydroxyl radicals and hydroxide ions. The hydroxyl radicals will degrade metronidazole compound that has been adsorbed. The result of SEM-EDX characterization of the polymer carbon (FexOy/C and blank carbon) indicated that each carbon has a different morphology. Porous carbon impregnated with iron oxide catalyst has a denser and uniform voids than the blank carbon. The result of the EDX analysis that the iron oxide catalyst has successfully loaded well on carbon. The iron oxide catalyst phase formed based on the result of XRD was magnetite (Fe3O4). The results of the analysis using the N2-sorption analyzer showed that the specific surface area of carbon were 394 m2g-1 (FexOy/C) and 755 m2g-1 (blank carbon). Based on result of adsorption, FexOy/C has a higher maximum equilibrium uptake value than blank carbon, which is 46,07 mg g-1 and 39,97 mg g-1 with best-fit to the Langmuir isotherm model. In the degradation test, FexOy/C material could facilitate the formation of hydroxyl radicals. The degradation performance showed a reduction of metronidazole reaching more than 90%. Also the result of FexOy/C material recycle test showed that there was no significant decrease in performance after being used four times to adsorb and promote the formation of hydroxyl radical.

Kata Kunci : Metronidazol, karbon berpori, adsorpsi, Fenton heterogen, ozonasi katalitik