Preparasi Katalis NiMo-Nanozirkonia Tersulfatasi dan Aplikasinya untuk Konversi Hidrorengkah Minyak Goreng Bekas Menjadi Biofuel

ARNIZ HANIFA, Akhmad Syoufian, Ph.D.; Prof. Dr. rer.nat. Karna Wijaya, M.Eng.

2021 | Tesis | MAGISTER KIMIA

Telah dilakukan sintesis NiMo-SZ dan aplikasinya dalam hidrorengkah minyak goreng bekas menjadi biofuel. Tujuan dari penelitian ini adalah menentukan konsentrasi H2SO4 dan temperatur kalsinasi yang dapat menghasilkan SZ dengan nilai keasaman total tertinggi serta menentukan pengaruh konsentrasi NiMo yang teremban terhadap aktivitas dan selektivitas katalis dalam hidrorengkah minyak goreng bekas. Sintesis katalis diawali dengan proses sulfatasi pada matriks zirkonia (ZrO2) menggunakan H2SO4 0,5 M; 1,0 M; dan 1,5 M melalui impregnasi basah dihasilkan padatan SZ. Padatan SZ yang memiliki nilai keasaman total tertinggi dikalsinasi pada variasi temperatur 400, 500, 550, 600, 650, dan 700 oC. Padatan SZ yang memiliki temperatur kalsinasi optimum akan diembankan dengan logam Ni dan Mo dengan variasi 1%, 2%, dan 3% (b/b) dimana perbandingan kadar Ni dan Mo masing-masing 1:1 dengan metode hidrotermal. Katalis ZrO2, SZ, NiMo-SZ 1, 2, dan 3 digunakan dalam aplikasi hidrorengkah minyak goreng bekas menjadi biofuel. Katalis dikarakterisasi menggunakan metode gravimetri; FTIR, XRD, TGA/DSC, SEM-EDS-Mapping, SAA, sedangkan produk cair yang diperoleh dikrakterisasi dengan GC-MS. Hasil penelitian berdasarkan karakterisasi FTIR dan uji asam amoniak menunjukkan bahwa katalis NiMo-SZ1,5M-3% dan suhu kalsinasi 500 oC memiliki nilai keasaman tertinggi sebesar 4,90 mmol/g. Karakterisasi XRD menunjukkan bahwa kristalinitas meningkat terhadap temperatur kalsinasi dan impreg NiMo. Karakterisasi DSC/TGA menunjukkan terjadinya pelepasan molekul air dan dekomposisi sulfatasi secara endotermis. Karakterisasi SEM-EDS Mapping menunjukkan impregnasi NiMo dapat merubah morfologi dan komposisi unsur serta menunjukkan penyebaran pada permukaan katalis. Karakterisasi SAA menunjukkan impregnasi NiMo dapat meningkatkan luas permukaan spesifik dan volume total pori namun menurun dengan semakin meningkatnya kadar NiMo. Katalis NiMo-SZ 3 memiliki aktivitas terbaik sebesar 80,54%, sedangkan NiMo-SZ 1 menghasilkan selektivitas terbaik dalam menghasilkan fraksi gasolin sebesar 73,93%.

The synthesis of NiMo-SZ and its application in the hydrocracking of used cooking oil into biofuel has been carried out. The purpose of this study was to determine the concentration of H2SO4 and the temperature of calcination that can produce SZ with total acidity and the effect of the NiMo concentration on the activity and selectivity of the catalyst in the hydrocracking of used cooking oil The synthesis of the catalyst began with a sulfation process on the zirconia matrix (ZrO2) using 0.5 M; 1.0 M; and 1.5 M H2SO4 through wet impregnation to yield solid SZ. Solid SZ that had the highest total acidity value was calcined at temperature variations of 400, 500, 550, 600, 650, and 700 oC. Solid SZ calcined with the determined optimum temperature would later be treated with Ni and Mo metals at 1%, 2%, and 3% (w/w), where the ratio of Ni and Mo was 1: 1, through the hydrothermal method. ZrO2, SZ, and 1, 2, and 3 NiMo-SZ catalysts were used in the hydrocracking of used cooking oil into biofuel. The catalysts were characterized using the gravimetric method, FTIR, XRD, TGA/DSC, SEM-EDS-Mapping, and SAA, whilst the liquid product obtained was characterized by GC-MS. The results of the study based on FTIR characterization and ammonia acid test showed that the NiMo-SZ1,5M-3% catalyst calcined at a temperature of 500 oC had the highest acidity value of 4.90 mmol/ g. XRD characterization showed that the crystallinity increased with increasing calcination temperature and NiMo impreg. DSC / TGA characterization showed the incidence of endothermic air release and sulphate decomposition. SEM-EDS Mapping characterization showed that the NiMo impregnation could change the morphology and elemental composition and furthermore, it showed the elemental distribution on the surface of the catalyst. SAA characterization showed that the NiMo impregnation increased the specific surface area and the total volume but decreased with increasing NiMo content. NiMo-SZ 3 catalyst had the best activity of 80.54%, while NiMo-SZ 1 produced the best selectivity in producing gasoline fraction of 73.93%.

Kata Kunci : NiMo-SZ, sulfation, hydrothermal, hydrocracking, used cooking oil