Impregnasi logamNi pada Bentonit Terpilar ZrO2 dan Aplikasinya Sebagai Katalis Hidrorengkah Tir Batubara

MOHAMMAD MIRZAN, Prof. Dr.rer.nat. Karna Wijaya, M.Eng; Prof. Dr. Iip Izul Falah; Prof. Wega Trisunaryanti, M.S., Ph.D.Eng

2020 | Disertasi | DOKTOR KIMIA

Telah dilakukan penelitian tentang impregnasi logam Ni pada bentonit terpilar ZrO2 dan aplikasinya pada reaksi hidrorengkah tir batubara. Bentonit sebagai pengemban dimodifikasi dengan cara pilarisasi menggunakan larutan pemilar ZrOCl2. Kalsinasi dilakukan untuk mendapatkan bentonit terpilar ZrO2. Katalis bifungsional dibuat dengan cara bentonit terpilar ZrO2 diimpregnasi dengan menggunakan larutan Ni(NO3)2 sebagai sumber logam nikel dengan variasi konsentrasi 1; 2 dan 3% b/b. Selanjutnya tahapan kalsinasi dan reduksi dilakukan untuk mendapatkan katalis Ni/ZrO2-bentonit. Sifat fisika-kimia katalis dikarakterisasi dengan melihat pola difraksi sinar-X menggunakan XRD (X-ray Diffractometer), komposisi kimia dengan XRF (X-ray Fluorescence) dan AAS (Atomic Absorption Spectrophotometer), analisis luas permukaan dengan BET SAA (Surface Area Analyzer), keasaman permukaan menggunakan uap NH3, struktur kerangka dengan FT-IR (Fourier Transform Infrared), dan morfologi katalis dengan TEM (Transmission Electron Microscope). Aktivitas katalitik katalis pada reaksi hidrorengkah tir batubara ditentukan selektivitasnya terhadap produk bahan bakar cair. Perubahan sifat fisika-kimia sebagai indikasi berhasilnya proses pilarisasi bentonit dengan zirkonia ditunjukkan dengan data XRD yang memperlihatkan pergeseran basal spacing d001 ke arah kiri (sudut 2θ<5°). Hasil XRD juga memperlihatkan munculnya puncak baru pada 2θ = 34,66° dan 2θ = 61,65° yang merupakan refleksi ZrO2. Hasil analisis XRF memperlihatkan peningkatan kandungan nikel dalam sampel setelah impregnasi dengan prekursor Ni(NO3)2�6H2O. Uji keasaman menunjukkan peningkatan nilai keasaman (mmol/g) katalis dan spektra FTIR juga menunjukkan karakteristik untuk asam Brǿnsted dan Lewis pada bilangan gelombang 1381-1635 cm-1 dengan spektra yang semakin tajam yang menunjukkan peningkatan keasamaan katalis. Hasil analisis juga menunjukkan peningkatan luas permukaan spesifik setelah pilarisasi dan impregnasi. Sampel bentonit memiliki luas permukaan sebesar 27,385 m2/g dan setelah pilarisasi dengan zirkonia mengalami peningkatan luas permukaan menjadi 89,115 m2/g. Setelah impregnasi dengan logam nikel dengan konsentrasi 1; 2 dan 3%, luas permukaan berturut-turut menjadi 99,071; 96,307 dan 174,208 m2/g. Uji aktivitas dan selektivitas katalis pada reaksi hidrorengkah dengan variasi suhu menunjukkan peningkatan jumlah fraksi bensin masing-masing adalah 16,84% dengan katalis Ni/Z-B-3 (350 °C), 19,63% dengan katalis Ni/Z-B-1 (450 °C) dan 20,29% dengan katalis Ni/Z-B-3 (400 °C).

Impregnation of Ni metal in ZrO2 pillared bentonite and its application on coal tar hydrocracking reactions have been conducted. Bentonite as a carrier was modified by pilarization using ZrOCl2 pillar solution. Calcination was carried out to obtain ZrO2 pillared bentonite. The bifunctional catalyst was made by impregnation of ZrO2 pillared bentonite using a solution of Ni(NO3)2 as a source of nickel metal with variations in concentration 1; 2 and 3% w/w. Then the stages of calcination and reduction were carried out to obtain the Ni/ZrO2-bentonite catalyst. The physical-chemical properties of the catalyst were characterized by looking at the X-ray diffraction pattern using XRD (X-ray Diffractometer), the chemical composition with XRF (X-ray fluorescence) and AAS (Atomic Absorption Spectrophotometer), surface area analysis with BET SAA (Surface Area Analyzer), surface acidity using NH3 vapor, skeletal structure with FT-IR (Fourier Transform Infrared), and catalyst morphology with TEM (Transmission Electron Microscope). The catalytic activity of catalysts in coal tar hydrocracking reactions is determined by the selectivity of liquid fuel products. The Changes of physical-chemical properties were proven by XRD data showing a shift in basal spacing d001 to the left (angle 2θ <5°). The result of XRD characterization showed the presence of new peaks at 2θ = 34.66° and 2θ = 61.69° representing ZrO2 reflection. The AAS analysis showed that nickel content in the sample was increased by impregnation with the Ni(NO3)2�6H2O precursor. The acidity measurement showed an increase in the acidity value (mmol/g) of the catalyst and FTIR spectra also showed characteristics for Brǿnsted and Lewis acids at 1381-1635 cm-1 indicated increasing catalyst acidity. The results of surface area analysis showed that increased specific surface area after pillarization and impregnation. Bentonite has a surface area of 27.385 m2/g and after pillarization with zirconia, the surface area was increased to 89.115 m2/g. After impregnation with nickel metal with varied concentration of 1; 2 and 3%, surface area value were 99.071; 96.307 and 174.208 m2/g, respectively. The catalyst activity and selectivity in hydrocracking reactions on different temperature showed the increasing of gasoline fractions were 16.84% with Ni/ZB-3 catalyst (350 °C), 19.63% with Ni/ ZB-1 catalyst (450 °C) and 20.29% with a Ni/ZB-3 catalyst (400 °C).

Kata Kunci : : hidrorengkah, katalis bifungsional, Ni/ZrO2-bentonit, tir batubara