ANALISIS KINETIKA ADSORPSI UAP AROMATIS MURNI DAN CAMPURAN PADA KARBON AKTIF

ASWATI MINDARYANI, Prof. Dr. Ir. Boma Wikan Tyoso, MSc.

2010 | Disertasi | S3 Ilmu Teknik

Senyawa aromatis merupakan polutan yang berbahaya karena bersifat karsinogen sehingga harus dihindari keberadaannya baik di udara lingkungan maupun dalam bahan yang akan dimanfaatkan oleh manusia, misal dalam LPG. Untuk mengurangi keberadaannya dalam gas maka adsorpsi merupakan metode alternatif yang cocok, karena kemampuannya menjerap sampai kadar di gas sangat rendah. Sedangkan untuk adsorben uap aromatis, karbon aktif merupakan pilihan yang tepat, karena sifat hidrofobiknya dan karena permukaan porinya yang luas maupun distribusi pori yang bervariasi. Umumnya adsorpsi dilakukan dalam proses alir dengan fzxed bed atau dengan kolom fluidisasi. Kolom terisi lebih banyak dijumpai di industri. Dalam perancangan adsorpsi fzxed bed, parameter keseimbangan dan perpindahan massa ekstemal maupun internal partikel diperlukan. Oleh karena itu pada penelitian ini dipelajari secara kuantitatif kinetika perpindahan massa eksternal maupun internal pada peristiwa adsorpsi uap aromatis mumi maupun campuran biner dengan adsorben karbon aktif. Penelitian dijalankan dengan sejumlah tahapan, yakni studi kesetimbangan, perpindahan massa eksternal dan internal simultan, dan studi lebih mendalarn tentang perpindahan massa internal skala partikel. Mula-mula dilakukan karakterisasi karbon aktifyang digunakan yakni Ajax, GAC dan karbon aktif lokal. Selanjutnya dilaku.kan studi kesetimbangan dengan sistim Batch maupun dengan fzxed bed. Kemudian perpindahan massa eksternal dan internal simultan dipelajari dengan sistimfzxed Bed, dimana pada penelitian ini dipelajari pengaruh perpindahan massa internal pada proses adsorpsi uap aromatis pada karbon aktif. Akhirnya perpindahan massa internal dipelajari lebih mendalarn dengan sistim Differential Permeation Technique. Dari analisa bahan dengan Quantachrome merk Nova diperoleh luas permukaan BET untuk Ajax, GAC dan karbon aktif lokal sebesar 1118 , 757 dan 226m2/g. Data keseimbangan untuk ketiganya baik secara balch maupun dengan alat fzxed bed, menunjukkan kecenderungan yang sama. Data kapasitas dengan alat fzxed bed menunjukkan nilai 20 % lebih besar dibanding data kapasitas dengan alat batch. Makin tinggi suhu, kapasitas karbon aktif makin kecil, dengan panas adsorpsi sebesar 2440 J/mol atau 0.58 kkallmol sehingga adsorpsi ini termasuk dalam jenis adsorpsi fisis yang umumnya mempunyai nilai panas sorpsi 0,5 - 5 kkaVmol. Studi perpindahan massa eksternal dan internal simultan pada adsorpsi uap benzen dengan karbon aktif pada kolom terisi menunjukkan bahwa bilangan Biot berkisar antara 3-15, sehingga perpindahan massa internal mengontrol proses. Oleh karena itu studi selanjutnya difokuskan pada perpindahan massa internal skala partikel. Karena kinetika adsorpsi dipengaruhi banyak falctor dan mekanisme, maka penelitian ini mencoba melakukan studi spesifik atas faktor - faktor dan mekanisme-mekanisme tersebut, dan selanjutnya mencoba mendiskripsikan secara keseluruhan kinetika adsorpsi. Pemodelan kinetika adsorpsi skala partikel menunjukkan bahwa model isothermal cocok diaplikasikan untuk adsorpsi dengan beda tekanan yang kecil, sedang pada beda tekanan yang besar, model nonisothermal lebih cocok digunakan. Pada tekanan rendah, model heterogen lebih baik dalam memodelkan rubanding model homogen, sedangkan pada tekanan tinggi keduanya memodelkan adsorpsi benzen pada permukaan karbon aktif dengan sama baiknya. Porositas padatan adsorben makin kecil dengan naiknya konsentrasi adsorbat dj pori-pori padatan. Perhitungan porositas teoritis dengan menganggap bahwa benzen yang terjerap dalam pori-pori berbentuk cairan, mempunyai kecenderungan kurva yang sama dengan rulai porositas hasil curve fitting. Difusivitas permukaan merupakan fungsi konsentrasi permukaan, untuk adsorpsi uap benzen ru permukaan karbon aktif Aj~ ruffusivitas permukaan pada berbagai konsentrasi adsorbat ru permukaan padatan tidak mengikuti model Darken, model ici dapat ruterapkan pada adsorpsi satu lapisan, pada konsentrasi rendah, ketika interaksi yang tinggi antara gas teradsorpsi dengan permukaan adsorben. Percobaan dilakukan pada k:isaran konsentrasi adsorbat ru permukaan padatan yang tinggi, sampai 8.300 mol/m3, rumana adsorbat menduduki tingkat energi yang lebih rendah, sehingga interaksi antara adsorbat dan permukaan adsorben tidak kuat. Untuk itu diffusi permukaan mengikuti model Gilliland, dan ici sesuai dengan model porositas yang menunjukkan bahwa adsorbat yang terjerap berupa cairan. Diffusivitas permukaan mak:in besar dengan naiknya suhu dengan energi aktivasi sebesar E = 44.7 kJ/mol. Adsorpsi campuran biner propane -benzen pada tekanan upstream yang rendah, ketiga model yang disusun tidak berbeda jauh, dan cocok dengan data percobaan. Pada tekanan rendah, masing-masing molekul·dapat bergerak bebas tanpa dipengaruhi molekul Jain, sehingga menggunakan ketiga model tidak berbeda secara signiftkan. Sedangkan pada tekanan tinggi, ada pengaruh molekul lain, sehingga model difusi Maxwell - Stefan yang memperhitungkan adanya pengaruh molekul lain dan keseimbangan lAST lebih baik dan lebih cocok dengan data eksperimen. Adsorpsi biner uap benzen dengan propan dapat dimodelkan dengan menggunakan data-data adsorpsi komponen murru, dengan beberapa koreksi, terutama pada parameter di.fusi vitas permukaan dan parameter keseimbangan. Penelitian ici selanjutnya mengembangkan sejurnlah model matematis dan mengevaluasi nilai parameter-parameter yang diharapkan bisa mendiskripsikan secara kuantitatif proses perpindahan massa internal skala partikel yang sangat bermanfaat untuk perancangan alat adsorber skala industri. Kata kunci : Adsorpsi, uap aromatis, Karbon aktif, Kinetika, Perpindahan massa internal. Fixed bed, Differential Permeation Technique

Aromatic compounds are harmful pollutants in the environment, that are carcinogenic, hence the removal of this compound from air or from the gas to be utilized by humans, such as in the LPG is of high environmental interest To reduce the aromatic from gas, adsorption is an alternative method particularly when low gaseous phase pollutant concentrations are involved. Due to high surface area and broad pore distribution, activated carbon is suitable to adsorb aromatic vapor. Adsorption is generally on either a fixed bed or a fluidized bed of activated carbon. Fixed bed adsorption is common in industry. Both equilibrium and kinetic data are crucial for further adsorption process design. Designing ftxed bed adsorption, equilibrium parameters and both external and internal mass transfer parameters are needed. Therefore both external and internal particle mass transfers are studied in this research to explain quantitatively aromatic vapor adsorption both pure and binary mixture vapor by activated carbon. This research consists of three stages, the first stage is the study of equilibriUlll, the second stage is the study of simultaneously external and internal mass transfer, and the third stage is the study of the internal particle scale mass transfer. Three types of activated carbon (Ajax, GAC and the local activated carbon) were characterized by using Quantachrome Nova BET surface area. Further study conducted was equilibrium with Batch and fixed bed systems. Then the experiment using fixed bed system was carried out to study the simultaneous external and internal mass transfers, to find out the influence of internal mass transfer in adsorption process of aromatic vapor on activated carbon. Finally, the internal mass transfer is studied in-depth with the Differential Permeation Technique system. Characterization of materials showed the BET surface area for Ajax, GAC and the local activated carbon are 1118, 757 and 226 m2 lg respectively. Equilibrium data for the three activated carbons either in batch or fixed bed system, showing the same trend. Adsorption capacity data of fixed beds showed values 20 % larger than the capacity of batch data. With increasing temperature the activated carbon capacity is decreasing. The amount of heat adsorption is 2440 J I mole or 0.58 kcal I mole so that the adsorption is physical adsorption which generally has a heat of adsorption value of 0.5 to 5 kcal I mole. The simultaneous external and internal mass transfers in Benzene vapor adsorption by activated carbon bed shows the Biot numbers ranging from 3- 15, so that the internal mass transfer controls the process. Therefore, further studies focused on the particle scale internal mass transfer. Because the kinetics of adsorption is affected by many factors and mechanisms, this research tried to perform specific studies on the factors and mechanisms, and then describe the overall adsorption kinetics. Modeling of particle kinetics adsorption showed the isothermal model fits the adsorption process with a small different pressure, and for large different pressure, non-isothermal model is more suitable. At low pressure, heterogeneous model is better than the homogeneous model, but at high pressures both models can simulate the benzene adsorption on activated carbon surfaces equally well. Solid adsorbent porosity decreases with increasing concentration in adsorbate solid pores. Theoretical porosity based on calculations assuming that the benzene adsorbed in the pores as a liquid, has the same tendency to porosity value of curve fining results. Surface diffusivity is a function of surface concentration for benzene vapor adsorption on the surface of activated carbon, surface diffusivity at different concentrations on the surface of solids does not follow the model of Darken. Darken model can be applied at sub mono layer, at low coverage, when high interaction between the adsorbed phase and the solid surface. This experiment bad very high range coverage, up to 8300 molelm3 , at high coverage, the adsorbate occupied the lower energy level, therefore the interaction between the adsorbed phase and the solid surface was not strong. Based on the hydrodynamic model of Gilliland which regards the adsorbed gas phase as a laminar flowing film of viscous liquid, at higher loading, the adsorbed gas phase follows Gilliland model. The model is consistent with the porosity model indicates that the adsorbate is adsorbed in liquid form. Surface diffusivity is increasing with temperature with activation energy ofE = 44.7 kJ I mole. Binary mixture of propane-benzene adsorption at low pressUP.:":, all the three model developed fit the experimental data quite well, at low pressure, each molecule can move freely without being influenced by other molecules, so that using all three models did not differ significantly. Whereas at high pressure, there is influence of other molecules, so that the diffusion model of Maxwell - Stefan which takes into account the influence of other molecules and lAST equilibrium model fit the experimental data better than other models. Binary adsorption can be modeled by using single component adsorption data with some corrections, especially at the surface diffusivity parameters and equilibrium parameters. This research develop a number of mathematical models and evaluate the value of parameters which are expected to quantitatively describe the process of particle scale internal mass transfer and useful for designing industrial-scale adsorber. Keywords: Adsorption. Aromatic vapor, Activated Carbon, Kinetic, Internal mass transfer, Fixed bed, Differential Permeation Technique

Kata Kunci : Adsorpsi, uap aromatis, Karbon aktif, Kinetika, Perpindahan massa internal. Fixed bed, Differential Permeation Technique