SINTESIS KOMPOSIT FOTOKATALIS Fe-N-TiO2/ZEOLIT-Y/NiO UNTUK PRODUKSI HIDROGEN

SIGIT PRIATMOKO, Prof. Dr. Triyono, S.U

2018 | Disertasi | DOKTOR KIMIA

Penelitian tentang sintesis komposit fotokatalis Fe-N-TiO2/Zeolit Y/NiO untuk produksi hidrogen telah dilakukan. Tujuan utama penelitian untuk mengembangkan komposit fotokatalis TiO2 terdoping ganda Fe dan N dalam matriks zeolit-Y dan penggunaan ko-katalis NiO dalam komposit fotokatalis untuk meningkatkan produksi hidrogen hasil peruraian air secara fotokatalitik. Sintesis komposit fotokatalis Fe-N-TiO2/zeolit-Y dilakukan dengan metode sol-gel, sedangkan pemuatan NiO dalam komposit fotokatalis dilakukan dengan metode impregnasi, menggunakan garam Ni(NO3)2 sebagai prekursor. Hasil karakterisasi menunjukkan penambahan dopant ganda Fe dan N dalam fotokatalis TiO2 menyebabkan Eg TiO2 turun hingga 2,38 eV (sampel F5N5-T) dan ukuran kristal sedikit berkurang dari 6,78 nm menjadi 6,71 nm (sampel F3N3-T). Keberadaan dopant Fe terkonfirmasi dalam bentuk oksida α-Fe2O3. Keberadaan dopant N terdeteksi dari tingginya spektra Raman TiO2 terdoping N dibandingkan TiO2 terdoping Fe. Penggunaan zeolit-Y sebagai matriks pengemban fotokatalis Fe-N-TiO2 efektif dalam menaikkan luas permukaan fotokatalis hingga 50% (sampel F3N3-T). Faktor-faktor ukuran padatan kristalit yang rendah (6,71 nm), Eg yang rendah (2,38 eV) tetapi memiliki luas permukaan besar yakni 119,88 m2/gram yang dimiliki fotokatalis Fe-N-TiO2/zeolit Y, memegang peran penting dalam meningkatkan produksi H2. Pemuatan NiO ke dalam Fe-N-TiO2/zeolit-Y menyebabkan Eg fotokatalis berubah (Eg paling kecil pada sampel F3N3-T/Z1/Ni4 yakni 2,37 eV) dan ukuran rata-rata partikel turun dari 6,71 nm (sampel F3N3-T/Z1) menjadi 6,39 nm (sampel F3N3-T/Z1/Ni1) dan kemudian naik pada konsentrasi NiO yang lebih besar. Keberadaan Ni dalam bentuk oksidanya (NiO) tampak sebagai bidang kisi (111). Pemuatan NiO sampai 2%b/b ke permukaan komposit fotokatalis Fe-N-TiO2/zeolit Y efektif menurunkan Eg fotokatalis dan meningkatkan produksi hidrogen hasil dekomposisi air yang dicampur gliserol. Komposit fotokatalis Fe-N-TiO2/zeolit Y dengan konsentrasi NiO 1,5%b/b selama 2 jam menghasilkan gas H2 paling besar yakni 930 μmol/g atau hampir dua kali lipat produksi H2 untuk komposit fotokatalis tanpa NiO. Kedudukan NiO dalam komposit fotokatalis Fe-N-TiO2/zeolit Y berfungsi sebagai ko-katalis yang menjebak elektron sekaligus menghambat rekombinasi antara hole dan elektron.

The research on the synthesis of Fe-N-TiO2/Y-zeolite/NiO photocatalyst composites for hydrogen production has been conducted. The purpose of this research is to develop Fe, N-co-doped TiO2 photocatalyst incorporated Y-zeolite and using of NiO as co-catalyst in the composite to increase H2 production from water splitting. TiO2 co-doped with Fe and N incorporated Y-zeolite, is first synthesized by sol-gel method, and the loading of NiO in the composite is synthesized by impregnation method, using Ni(NO3)2 as precursor. The characterization results showed that the addition of Fe and N double dopant in the TiO2 photocatalyst causing Eg of TiO2 drop to 2.38 eV (F5N5-T), the most phase of TiO2 crystalline is anatase, and the crystallite size decreased slightly from 6.78 nm to 6.71 nm (F3N3-T). The presence of Fe dopant is confirmed as α-Fe2O3. The presence of N dopant is detected from Raman spectra, which N-doped TiO2 spectra higher than Fe-doped TiO2. The role of Y-zeolite in Fe-N-TiO2 photocatalysts is effective to increase the surface area of photocatalyst until 50% (F3N3-T). The small size of crystallite (6.71 nm), the low of band gap energy (2.38 eV) but large surface area plays an important role in increasing the production of H2. NiO loading into Fe-N-TiO2/Y-zeolite composite leads to characteristic changes: (i) Eg of photocatalyst (the smallest Eg is 2.37 eV in the F3N3-T/Z1/Ni4) and (ii) The average size of photocatalyst composite particle decreased from 6.71 nm (F3N3-T/Z1) to 6.39 nm (F3N3-T/Z1/Ni1) then increased at larger NiO concentrations. The presence of Ni is confirmerd as NiO appears to lattice (111). NiO loading until 2%w/w onto the surface of the Fe-N-TiO2/Y-zeolite photocatalyst effectively decreases the Eg of the photocatalyst and increases the hydrogen production from decomposition of mix water and glyserol. In this, glyserol as sacrificial agents. The Fe-N-TiO2/Y-zeolite photocatalyst composite with NiO concentration of 1.5% w/w for 2 hours yields the greatest H2 gas that is 930 μmol/g or nearly twice the production of H2 for photocatalyst composites without NiO. The position of NiO in Fe-N-TiO2/Y-zeolite photocalyst composite serves as a co-catalyst that traps electrons as well as inhibits recombination between holes and electrons.

Kata Kunci : fotokatalis TiO2, doping Fe dan N, ko-katalis NiO, zeolit-Y, hidrogen