Sintesis dan Karakterisasi Katalis Berbasis Bentonit Terpilar Zirkonia Serta Aplikasinya Pada Pembuatan Biodiesel

YESLIA UTUBIRA, Prof.Dr.rer nat. Karna Wijaya, M.Eng; Prof. Dr. Triyono, SU; Dra. Eko Sri Kunarti, M.Si, Ph.d

2018 | Disertasi | DOKTOR KIMIA

Telah dilakukan preparasi bentonit terpilar zirkonia melalui interkalasi menggunakan prekursor ZrOCl2.8H2O yang dilanjutkan dengan proses radiasi gelombang mikro 600-800 W selama 10 menit untuk pembentukan oksida logam. Hasil sintesis dikarakterisasi menggunakan FTIR, XRD,TEM dan analisis adsorbsi/desorpsi N2. Keberhasilan proses pilarisasi zirkonia dalam bentonit alam dapat dibuktikan berdasarkan hasil analisis XRD menunjukkan pergeseran basal spacing (d001) ke arah kiri, yang merupakan struktur montmorilonit/montmorilonit terpilar pada sudut 2θ=4-6o serta pada sudut 19, dan 25o. Hasil XRD juga terlihat munculnya puncak yang baru pada 2θ= 28o, 31,24o dan 35o merupakan refleksi ZrO2. Luas permukaan spesifik untuk ZrO2-Bent-MW600, ZrO2-Bent-MW700 dan ZrO2-Bent-MW800 berturut-turut adalah 90,606; 67,872 dan 21,678 m2/g serta distribusi pori yang lebih seragam untuk material ZrO2-Bent-MW700. Berdasarkan hasil karakterisasi diperoleh material dengan performa yang baik yaitu ZrO2-Bent-MW700. Aktivasi ZrO2-Bent-MW700 menggunakan garam ammonium nitrat (0,1; 0,5 dan 1M) mengakibatkan meningkatnya keasaman total permukaan serta kekuatan situs asam Bronsted dan asam Lewis, sehingga dapat dimanfaatkan sebagai katalis asam dalam esterifikasi asam laurat. Sintesis katalis KOH/ZrO2-Bent-MW700 dan NaOH/ZrO2-Bent-MW700 dilakukan melalui impregnasi KOH atau NaOH pada material ZrO2-Bent-MW700 dengan rasio KOH : ZrO2-Bent-MW700 maupun rasio NaOH : ZrO2-Bent-MW700 yaitu 20, 25 dan 30% b/b, dilanjutkan dengan kalsinasi menggunakan radiasi gelombang mikro 700 W selama 10 menit. Berdasarkan hasil karakterisasi dengan XRD, analisis adsorbsi/desorpsi N2, FTIR dan SEM-EDAX diperoleh katalis terbaik adalah 25%KOH/ZrO2-Bent-MW700 dan 30%NaOH/ZrO2-Bent-MW700. Uji aktivitas katalis dalam tranesterifikasi minyak sawit menggunakan katalis 25%KOH/ZrO2-Bent-MW700 menghasilkan biodiesel sebesar 81% selama 3 jam, rasio mol minyak:metanol yaitu 1:12, serta jumlah katalis yang digunakan sebesar 3%, menggunakan metode radiasi gelombang mikro 700 W selama 10 menit dihasilkan biodiesel sebesar 70% dengan rasio molar minyak:metanol 1:12. Hasil biodiesel sebesar 73,4% dihasilkan dalam proses transesterifikasi minyak sawit selama 3 jam menggunakan katalis 30%NaOH/ZrO2-Bent-MW700, rasio mol minyak : metanol 1:15 serta berat katalis 3%. Pengulangan untuk dua siklus reaksi, aktivitas katalis cenderung menurun pada siklus kedua, namun demikian kedua katalis masih menunjukkan kinerja yang cukup baik. Hasil uji ASTM untuk metil ester hasil transesterifikasi, menunjukkan biodiesel yang dihasilkan dari minyak sawit memenuhi standar minyak diesel berdasarkan SNI 04-7182-2006

The zirconia-pillared bentonite was prepared by intercalating using ZrOCl2 precursors followed by 600-800 W microwave radiation process for 10 minutes for metal oxide formation. The synthesis results were characterized using FTIR, XRD, TEM and N2 adsorption/desorption analysis. The success of the zirconia pillarization process in bentonite can be demonstrated on the basis of XRD analysis which shows the shifting of basal spacing (d001) to the left, as well as reflections showing the pillared bentonite/bentonite structure at an angle of 2θ = 4-6 and at an angle of 19, and 25. From XRD results also seen the emergence of new peaks at 2θ = 31.24 and 35 is a reflection ZrO2. The specific surface area for ZrO2-Bent-MW600, ZrO2-Bent-MW700 and ZrO2-Bent-MW800 were 90.606; 67.872 and 21.678 m2/g respectively, and more uniform pore distribution obtained for ZrO2-Bent-MW700 material. Based on the experimental results obtained that materials with good performance was ZrO2-Bent-MW700. The activation of the ZrO2-Bent-MW700 ammonium nitrate salt using the ammonium nitrate salt (0.1; 0.5 and 1M) resulted in increased total surface acidity as well as the strength of Bronsted acid and Lewis acid sites, which can be utilized as acidic catalysts in esterification of lauric acid. The synthesis of KOH/ZrO2-Bent-MW700 and NaOH/ZrO2-Bent-MW700 catalysts was carried out by impregnating KOH or NaOH on ZrO2-Bent-MW700 material with KOH : ZrO2-Bent-MW700 and NaOH : ZrO2-Bent-MW700 i.e 20, 25 and 30% wt/wt, followed by calcination using 700 W microwave radiation for 10 minutes. Based on the results of characterization with XRD, N2 adsorption/desorption analysis, FTIR and SEM-EDAX obtained the best catalyst were 25%KOH/ZrO2-Bent-MW700 and 30%NaOH/ZrO2-Bent-MW700. The catalyst activity test in palm oil tranesterification using 25%KOH/ZrO2-Bent-MW700 catalyst resulted in 81% biodiesel production for 3 hours, mole ratio of oil:methanol i.e 1:12, and the amount of catalyst used at 3%, moreover, with microwave radiation of 700 W for 10 minutes generated biodiesel 70% with molar ratio of oil:methanol 1:12. A 73.4% biodiesel production was produced in the transesterification process of palm oil for 3 h using 30%NaOH/ZrO2-Bent-MW700 catalyst, oil mole ratio:methanol 1:15, and 3% catalyst weight. The second reuse catalyst for two cycles of reaction found that the catalyst activity tended to decrease in the second cycle, however both catalysts still showed good performance. ASTM test results for transesterification methyl esters showed that biodiesel produced from palm oil meets the standards of diesel oil based on SNI 04-7182-2006.

Kata Kunci : bentonite, pillarization, ZrO2, microwave, biodiesel