SINTESIS SILIKA TERMODIFIKASI L-ARGININ SECARA SOL-GEL UNTUK SORPSI Au(III)

SRI HASTUTI, Prof. Dr. Nuryono, M.S ; Dr. Agus Kuncaka, DEA

2016 | Disertasi | S3 Kimia

Dalam penelitian ini, silika termodifikasi L-arginin dengan 3-glisidoksipropil-trimetoksisilan (GPTMS) sebagai penggandeng telah disintesis melalui proses sol gel untuk sorpsi Au(III) dalam larutan air. Tetraetil ortosilikat (TEOS) sebagai prekursor sumber silika, larutan L-arginin 0,9 M dengan berbagai perbandingan volume dan zat penggandeng dicampur bersama-sama untuk membentuk gel yang dinamakan SiO2(TEOS)-Arg. Perlakuan yang sama dilakukan menggunakan natrium silikat sebagai precursor sumber silika dari ektraks abu sekam padi (Na2SiO3(ASP)) dan produknya disebut SiO2(ASP)-Arg. SiO2(TEOS)-Arg dan SiO2(ASP)-Arg dikarakterisasi dengan spektrofotometer FTIR, penganalisis unsur, termogravimeter TGA dan spektrometer 29Si-NMR. Selanjutnya sifat adsorpsi SiO2(TEOS)-Arg dan SiO2(ASP)-Arg meliputi penentuan pH optimum, laju adsorpsi, kapasitas dan energi adsorpsi, selektivitas dan dan mekanisme adsorpsi. Selain itu juga dipelajari sifat desorpsi atas material silika termoifikasi L-arginin yang telah mengadsorpsi Au(III) (SiO2(TEOS)-Arg-Au dan SiO2(ASP)-Arg-Au) meliputi variasi pelarut, laju desorpsi dan stabilitas adsorben. Hasil penelitian menunjukkan bahwa adsorpsi ion Au(III) pada SiO2(TEOS)-Arg dan SiO2(ASP)-Arg berlangsung optimum pada pH 3,0. Kinetika adsorpsi mengikuti model kinetika pseudo orde dua. Besarnya kontanta laju reaksi (k) masing-masing adalah sebesar 2,882 dan 2,348 g/(mmol.menit). Isoterm adsorpsi mengikuti Freundlich dengan kapasitas adsorpsi masing-masing sebesar 55,420 dan 47,083 mg/g. Selektivitas adsorpsi Au(III) terhadap ion logam lain adalah dengan urutan sebagai berikut:(Au/Zn)> (Au/Cu)> (Au/Fe). Mekanisme adsorpsi dalam larutan pH 3,0 untuk Au(III) pada adsorben diasumsikan terjadi melalui gaya elektrostatik dan pertukaran ion dan dilanjutkan dengan proses reduksi Au(III) menjadi Au(0). Proses desorpsi Au(III) optimal dengan pelarut 0,5 M tiourea-(HNO3 1,0 M: HCl 1,0 M = 1: 3). Besarnya ion Au(III) yang terambil masing-masing adalah 97,35 dan 95,26%. Kinetika desorpsi ion Au(III) dari SiO2(TEOS)-Arg-Au dan SiO2(ASP)-Arg-Au mengikuti model kinetika orde satu. Besarnya kontanta laju reaksi (k) masing-masing adalah 0,0040 dan 0,0035 /menit. Material SiO2(TEOS)-Arg dan SiO2(ASP)-Arg stabil pada media pelarut 0,5 M tiourea-(HNO3 1,0 M: HCl 1,0 M = 1: 3) dengan waktu kontak hingga 18 jam. Jumlah Si(IV) yang terlarut masing-masing adsorben adalah sebesar 4,42 dan 6,72 mg/L.

In this research, L-arginine-modified silica with 3-glycidoxypropyl-trimethoxysilane (GPTMS) as linking agent has been synthesized through the sol-gel process for Au(III) sorption in aqueous solution. Tetraethyl orthosilicate (TEOS) as the silica source precursor, L-arginine solution 0.9 M with various volume ratios and the linking agent were mixed to form a gel labeled SiO2(TEOS)-Arg. The similar preparation was performed using sodium silicate as the silica source precursor from rice husk ash extraction (Na2SiO3(RHA)) and the product was called SiO2(RHA)-Arg. SiO2(TEOS)-Arg and SiO2(RHA)-Arg were characterized using Fourier transform infrared (FTIR) spectrophotometer, elemental analyzer, thermogravimetric analyzer (TGA) and 29Si-NMR spectrometer. Furthermore, adsorption properties of SiO2(TEOS)-Arg and SiO2(RHA)-Arg covered determination of the optimum pH, adsorption rate, capacity and energy adsorption, selectivity and adsorption mechanism were carefully studied. The desorption properties of silica modified L-arginine that adsorbed Au(III) involved the desorption rate and the chemical stability were also studied under various solvents. The results showed that the adsorption of Au(III) on SiO2(TEOS)-Arg and SiO2(RHA)-Arg optimally occurred at pH 3.0. The kinetic study demonstrated that the adsorption of Au(III) ion followed the pseudo-second-order kinetics model. The magnitudes of the reaction rate constant (k) in both of studies were 2.882 and 2.348 g/(mmol.min), respectively. The adsorption isotherms of Au(III) followed Freundlich adsorption isotherms model with the adsorption capacities of 55.420 and 47.083 mg/g, respectively. The selectivity of adsorption Au(III) against the other metal ions were in the following order: (Au/Zn) >(Au/Cu) >(Au/Fe). Adsorption mechanism at pH 3.0 was assumed to occur through electrostatic forces and ion exchange, followed by the reduction of Au(III) to Au(0). The desorption of Au(III) from SiO2(TEOS)-Arg-Au and SiO2(RHA)-Arg-Au optimally reached using a solvent of 0.5 M thiourea-(HNO3 1.0 M : HCl 1.0 M = 1:3). The recovered amounts of Au(III) were 97.35 dan 95.26%, respectively. The desorption kinetics of Au(III) followed the first-order kinetics model. The magnitudes of the reaction rate constant (k) were 0.0040 and 0.0035/min, respectively. The material of SiO2(TEOS)-Arg and SiO2(ASP)-Arg were stable in the medium of 0.5 M thiourea-(HNO3 1.0 M : HCl 1.0 M = 1 : 3) with a contact time of up to 18 hours. The amounts of Si(IV) dissolved from those of the adsorbents in this condition were 4.42 and 6.72 mg/L, respectively.

Kata Kunci : Keywords: silica, modification, L-arginine, sorption, Au(III)